那么,阎行舟是如何参与并完成本次研究的?
4 年、1600 次实验、和一篇 Nature 论文
阎行舟表示,自己在电子科技大学读大二时,在该校李雪松教授课题组第一次接触到石墨烯和二维材料。
“当时李教授刚回国入职不久,他是石墨烯化学气相沉积的先驱者,曾在 Science 上发表过相关论文。”阎行舟说。
当时,李雪松的课题组刚刚起步,阎行舟得以在该实验室接触到关于石墨烯制备的知识,并逐渐接触到二维材料。
后来,阎行舟加入美国哥伦比亚大学詹姆斯·霍恩(James Hone)教授课题组。
“Hone 教授也是二维材料领域的一位先驱人物,他的多项研究极大推动了整个二维材料界的进步。”阎行舟说。
当时,Hone 教授非常看中阎行舟在石墨烯制备方面的背景,便让他接手该团队一个正在进行中的课题,旨在探明提高石墨烯质量的道路。
当阎行舟刚进入实验室时,石墨烯制备工作尚未步入正轨。当时,组里最大的苦恼是石墨烯制备反应很难控制,实验可重复性很差。
起初,他们意识到石墨烯的质量与某种杂质或污染物有关,但不确定到底是什么。
经过与加拿大蒙特利尔大学课题组的合作,他们决定将用来制备石墨烯的真空装置进行升级,以便提高系统的真空度,降低气体中的杂质。
另一方面,在获得原子级平整且洁净的铜上,课题组也获得了进展。结合两者之后他们发现:石墨烯的生长速率极其地快。
在系统论证阶段,他们发现石墨烯的生长速率提高了十倍,甚至可以在没有氢气的环境下完成制备。
这一现象十分反常,因为此前多数研究都会使用大量的氢气作为保护气体。
这时,他们意识到氧气是快速生长石墨烯的关键,而传统方法依赖于大量氢气的原因,是由于微量氧气的含量难以控制。
后来,他们开始探索微量氧气与石墨烯生长速率与关系的关系,并将微量氧气以可控的方式引入实验环境中之,随后发现石墨烯生长速率和石墨烯质量出现了明显下降。
而在无氧环境下制备出的石墨烯器件,则能达到前所未有的导电性。在室温条件之下,所得到的石墨烯器件达到了理论极限。
但是,这时他们尚未获得低温数据。因为,在低温环境之下,由于原子的震动变弱,电子的移动会明显受到材料缺陷的散射。
于是,他们开始着手制作低温测试的器件。同时,他们发现在无氧环境之下,石墨烯的生长原理很容易被理解。
即更多的碳源会加速生长,而过多的氢气则会降低石墨烯的生长速率。
这标志着石墨烯的制备不再是一个“黑盒”,而是能够基于生长条件来设计石墨烯的生长。
后来,他们通过原子力显微镜发现:石墨烯表面的洁净程度与微量氧气有关。
此前有研究发现:合成的石墨烯表面,经常有微量的无定形碳。由于这是一种杂质,故被认为是反应的副产物。
而本次研究则明确指出:低于百万分之一含量的氧,才是这种杂质的源头。
事实上,在原子力显微镜下看到石墨烯表面的不定形碳之前,课题组的推测仍然处于假说状态。
阎行舟曾猜想:在某种条件之下,氧气可能会导致不定形碳的产生。
“没想到真的被我猜中,在电脑屏幕前看到确凿证据的那一刻令我十分难忘。要知道,在原子力显微镜下一切都很捉摸不定,而我所寻找的证据的尺度也小于一纳米。”其表示。
而当他和另一位共同一作,在测量中第一次看到石墨烯中的量子霍尔效应时,即第一次看到量子现象出现在他们的数据中,也十分令人激动。这意味着研究成功了。
“研究期间,我本人和共同一作 Jacob Amontree 在四年之内,进行了超过 1600 次实验,无数次失败与尝试才得到了现在的理解。”阎行舟表示。
最终,相关论文以《可重复的无氧化学气相沉积法合成石墨烯》(Reproducible graphene synthesis by oxygen-free chemical vapour deposition)为题发在 Nature[1]。
美国哥伦比亚大学的雅各布·阿蒙特里(Jacob Amontree)和阎行舟是共同一作。
美国哥伦比亚大学的卡塔因·巴尔马克(Katayun Barmak)教授和詹姆斯·霍恩(James Hone)教授、以及加拿大蒙特利尔大学的理查德·马特尔(Richard Martel)教授担任共同通讯作者。